Più acqua

npj Climate and Atmospheric Science volume 6, numero articolo: 20 (2023) Citare questo articolo

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L’attuazione di misure di riduzione dell’inquinamento atmosferico ha ridotto significativamente la concentrazione di particelle sottili atmosferiche (PM2.5) a Pechino, tra le quali le misure di conversione “carbone in gas” potrebbero svolgere un ruolo cruciale. Tuttavia, l’effetto di questa misura di conversione sul carbonio bruno (BrC) non è ben noto. Qui, la composizione chimica del BrC nella frazione umico-simile (HULIS-BrC) e nella frazione insolubile in acqua (WI-BrC) è stata caratterizzata per campioni ambientali di PM2,5 raccolti a Pechino prima e dopo la conversione "carbone in gas" misurare. Dopo la misura di conversione, il numero di composti HULIS-BrC è aumentato del 14% circa, mentre il numero di composti WI-BrC è diminuito del 8% circa. Anche l'intensità di oltre il 90% dei composti HULIS-BrC è aumentata dopo la misura di conversione e, corrispondentemente, i rapporti O/C dei composti CHO e CHON nella frazione HULIS-BrC sono generalmente aumentati con l'aumento dei rapporti di intensità dopo/prima della misura di conversione, indicando che c'erano più composti BrC altamente ossigenati solubili in acqua dopo la misura di conversione "da carbone a gas". Al contrario, l’intensità di oltre l’80% dei composti WI-BrC è diminuita dopo la misura di conversione, e i rapporti O/C dei composti CHO e CHON nella frazione WI-BrC generalmente sono diminuiti con la diminuzione dei rapporti di intensità dopo/prima della misura misura di conversione, indicando che dopo la misura di conversione "carbone in gas" i composti BrC a bassa ossigenazione insolubili in acqua sono diminuiti. Questo lavoro fa luce sulle differenze nella composizione chimica del BrC tra prima e dopo la misura di conversione "carbone in gas" e suggerisce che studi futuri sulla combustione residenziale del carbone BrC e BrC secondario meritano ulteriori approfondimenti.

L'inquinamento da foschia con un'elevata concentrazione di particelle fini (PM2,5) rappresenta un notevole problema ambientale in Cina, soprattutto durante il periodo di riscaldamento invernale, con effetti negativi sulla qualità dell'aria e sulla salute pubblica1,2,3,4, nonché il potenziale impatto sul clima5,6. Per mitigare l'inquinamento atmosferico, sono state applicate una serie di azioni legislative dai governi centrali a quelli locali, tra cui il "Piano d'azione per la prevenzione e il controllo dell'inquinamento atmosferico" implementato nel 2013, la "Legge sulla prevenzione e il controllo dell'inquinamento atmosferico" stabilita nel 2016 e alcuni misure normative, ad esempio, il "divieto di circolazione dei veicoli a disparità pari" e il "picco di produzione scaglionato" in molte città. Grazie a questi sforzi, la qualità dell’aria nella Cina settentrionale è migliorata notevolmente negli ultimi anni, con la concentrazione media annuale di PM2,5 ridotta da 86 μg m−3 nel 2013 a 37 μg m−3 nel 2021. Tuttavia, l’inquinamento da foschia continuava a verificarsi. meno frequentemente nel periodo invernale della Cina settentrionale, lasciando una domanda sul colpevole.

Negli ultimi anni, ci sono prove crescenti che suggeriscono che la combustione del carbone nelle abitazioni è una delle principali fonti di emissioni responsabili dell’inquinamento da foschia invernale nella Cina settentrionale1,7,8,9,10,11,12. Ad esempio, è stato riscontrato che le emissioni dirette derivanti dalla combustione residenziale del carbone contribuiscono per il 25% all’aerosol organico (OA) nel PM1 durante le giornate estremamente inquinate dell’inverno 2014 a Shijiazhuang9 e al 19% dell’OA nel PM1 durante le giornate ad alto inquinamento nell’inverno 2014 a Pechino11. È stata pertanto avviata una misura di conversione residenziale "da carbone a gas" per la regione di Pechino–Tianjin–Hebei e l'area circostante, che richiede la sostituzione del carbone con il gas per il riscaldamento e la cucina residenziale entro la fine del 2018. Di conseguenza, il carbone i consumi per il riscaldamento a Pechino sono diminuiti di oltre il 70%, passando da 3,47 milioni di tonnellate nel 2015 a 0,97 milioni di tonnellate nel 2019 (http://tjj.beijing.gov.cn/), mentre la concentrazione di PM2,5 è scesa da 84,0 μg m −3 nel 2015 a 47,9 μg m−3 nel 2019 in inverno a Pechino (http://sthjj.beijing.gov.cn/). Ciò potrebbe influenzare l'assorbimento della luce dell'OA, ovvero la frazione dell'OA che assorbe la luce, nota anche come carbonio bruno (BrC), e quindi influenzare le reazioni fotochimiche atmosferiche e la forzatura radiativa12,13,14,15,16, perché le aree residenziali la combustione del carbone è stata recentemente riconosciuta come un’importante fonte di BrC in Cina, soprattutto durante la stagione di riscaldamento17,18,19. Poiché le proprietà di assorbimento della luce del BrC sono determinate dalla sua composizione chimica, la misura di conversione residenziale "da carbone a gas" fornisce una piattaforma scientifica unica per ottenere informazioni su come la misura di conversione influisce sulla composizione chimica del BrC.

50%) before and after the measure, followed by CHO (~32%), CHN (~6%), and S-containing (~ 1.5%) chromophores (Supplementary Fig. 2). For CHON chromophores in HULIS-BrC fraction, more were detected in ESI+ mode than in ESI−, and for CHO chromophores, more were identified in ESI− mode. This result is in line with a previous study of HULIS in the Pearl River Delta Region, China, by Lin et al.24. Unlike the number distribution, the intensity of CHON and CHO chromophores were both higher in ESI- than in ESI + mode. In the WI-BrC fraction, CHON chromophores also have the largest contribution in number (> 50%) before and after the measure, followed by CHO (~ 23%), CHN (~16%), CH (~ 5%), and S-containing (~ 0.5%) chromophores (Supplementary Fig. 2). Different from the HULIS-BrC fraction, the number and intensity of different chromophore categories in WI-BrC fraction are both higher in ESI+ than in ESI− mode. The differences in chromophore number and intensity between HULIS-BrC and WI-BrC can be ascribed to the difference in chromophore composition, and the differences in chromophore composition of HULIS-BrC or WI-BrC between ESI− and ESI+ is mainly due to the different ionization mechanisms24,25./p> monocyclic aromatics (0.30) > polycyclic aromatics (0.24), and the average intensity ratios of after/before the measure was also non-aromatics (2.6 times) > monocyclic aromatics (2.1 times) > polycyclic aromatics (1.9 times). Besides, only 5 extra CHO- chromophores in the HULIS-BrC fraction were identified before the measure, but none after the measure, and their O/C ratios were all less than 0.3 (0.18 on average). In comparison, 229 extra CHO− chromophores in the HULIS-BrC fraction were identified after the measure but none before the measure, with the O/C ratio of 0.34 on average. The peak intensity-weighted O/C ratio (O/Cavg) of CHO− chromophores in HULIS-BrC fraction were 0.36 and 0.39 before and after the "coal-to-gas" conversion measure, respectively (Supplementary Table 1). These results indicate that more highly oxygenated CHO- chromophores existed in the HULIS-BrC fraction after the "coal-to-gas" conversion measure than before the measure. These increased CHO- chromophores in HULIS-BrC could possibly be explained by the increase of secondary BrC34,35. Although the concentrations of PM2.5 and other pollutants (e.g. CO and NO2) were indeed decreased in Beijing after the "coal-to-gas" conversion measure (52 and 38 μg m−3 of PM2.5 and NO2, respectively, 0.8 mg m−3 of CO) compared with those before measure (84 and 52 μg m−3 of PM2.5 and NO2, respectively, 1.4 mg m−3 of CO), the concentration of O3 (60 and 67 μg m−3 before and after "coal-to-gas" conversion measure, respectively) (http://sthjj.beijing.gov.cn/) was not decreased, which is one of the major sources of OH radicals. Siemens et al.35 reported the formation of secondary CHO- chromophores from the photooxidation of anthropogenic aromatic volatile organic compound (VOC)./p> monocyclic aromatics (0.28) > polycyclic aromatics (0.17), and the average intensity ratios of before/after the measure were polycyclic aromatics (1.8 times) > monocyclic aromatics (1.5 times) > non-aromatics (1.2 times). There were 97 extra CHO− chromophores in the WI-BrC fraction identified before the measure but none after the measure, with the average O/C ratio of 0.16, while only 15 extra CHO- chromophores in WI-BrC fraction were identified after the measure but none before the measure, with the average O/C ratios of 0.44. The O/Cavg of CHO− chromophores in WI-BrC fraction were 0.29 and 0.31, respectively, before and after the "coal-to-gas" conversion measure (Supplementary Table 1). These results indicate that less low-oxygenated CHO- chromophores existed in WI-BrC fraction after the "coal-to-gas" conversion measure than before the measure, which may be related to the reduction of primary emissions (e.g. coal and biomass burning)36,37./p>15 and DBE 12–24 (Supplementary Fig. 11c, d), which were assigned to fused aromatic structures and N-heterocyclic rings24,44. According to previous studies, the increased CHN+ chromophores in the HULIS-BrC fraction may be formed from the photooxidation of aromatic hydrocarbons45,46, and the deceased CHN+ chromophores in WI-BrC fraction could be due to the reduction of fossil fuel combustion (especially coal combustion)38,47,48./p>95%) was higher before the measure than after the measure, indicating that after the "coal-to-gas" conversion measure, the CH + chromophores in atmospheric aerosols decreased significantly, which can be ascribed to the reduction of combustion emissions54,55./p>18.2 MΩ cm) in an ultrasonic bath for 30 min. Then, the solution was filtered with a polyvinylidene fluoride (PVDF) syringe filter (Whatman, 0.45 μm; 3 mm) and treated following the protocol described by Lin et al.64 to obtain HULIS fraction, which is the primary light absorption component of water-soluble BrC (WS-BrC)53. The residual filter after water extraction was dried in a fume hood and further extracted twice with 5 mL methanol (HPLC grade, J.T. Baker, Phillipsburg, NJ, USA) in an ultrasonic bath for 30 min and filtered with a PTFE syringe filter for water-insoluble organic carbon (WISOC) fraction. The HULIS and WISOC fractions were concentrated to 300 μL for further analysis with an HPLC-PDA-HRMS. More details about HPLC-PDA-HRMS analysis were described elsewhere53./p>

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